Tak heran bila pasangan hidup Brad Pitt (49) ini kemudian tertarik untuk mendalami bidang penyutradaraan, yang bersinggungan dengan seluruh aspek dalam proses produksi sebuah film. Sebagai proyek ‘coba-coba’, Angie membuat sebuah film dokumenter berdurasi 70 menit dengan judul a Place in Time (2007), tentang kehidupan orang-orang di sekitarnya. Beberapa di antaranya adalah kalangan perfilman seperti Anne Hathaway, Bai Ling, dan Djimon Hounsou.
Empat tahun kemudian, barulah film In The Land of Blood and Honey (2011) --yang disutradarai dan ditulis sendiri naskahnya oleh Angie ini-- dirilis ke pasaran. Film yang bercerita tentang kisah cinta antara seorang serdadu Serbia dan wanita tawanan perang asal Bosnia ini dinobatkan sebagai Film Berbahasa Asing Terbaik dalam ajang Golden Globes 2011. Pada pemutaran perdana film --yang dijuluki ‘Romeo & Juliet versi Semenanjung Balkan’-- ini di Kota Sarajevo, Angie menitikkan air mata haru ketika para penonton menghadiahinya dengan tepuk tangan meriah.